半金属哈斯勒合金因具有磁化强度大、合成相对容易且居里温度高等优点，在自旋电子学领域有良好的应用前景。但是目前对哈斯勒合金的研究主要集中在只包含 3d 过渡金属的三元化合物上，而四元化合物具有更小的原子排列无序度和更低的能量损耗，且同时兼具 3d、4d 和 5d 过渡金属元素的哈斯勒合金易于表现出更加丰富和优异的性能，因此包含3d、4d 和 5d 过渡金属元素的四元哈斯勒合金是该领域的研究热点。

近日，兰州交通大学功能新材料高压物性研究所针对新型半金属四元哈斯勒合金OsTiVIn和OsZrVIn展开了研究，成功预测了两种有望在实验上合成的新结构（图1），并采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对其在高压下的磁性和半金属性进行了模拟计算。根据基态计算结果发现两种合金在零压下均具有铁磁性（图2），且该磁矩主要由 Os 原子的 5d 轨道和 V 原子的 3d 轨道提供（图3）。计算的能带图和态密度表明OsTiVIn 和 OsZrVIn 均具有半金属性质，其半金属带隙分别为 0.48 和 0.78 eV，其中OsZrVIn 的半金属带隙宽于大多数已报道的四元哈斯勒合金。计算的这两种合金在平衡晶格常数下每个原胞的总磁矩为2 µB和在费米能级附近具有 100% 的自旋极化率也进一步验证了他们的半金属性质。此外，随外加压力的增加，这两种合金仍具有半金属性，表明该研究所预测的新型半金属四元哈斯勒哈金OsTiVIn和OsZrVIn的这两种新结构能够应用于特殊工况，扩大了材料的应用领域和范围，解除材料性能和应用环境的限制。

图1 等原子四元哈斯勒合金的晶体结构：OsTiVIn 和 OsZrVIn，粉色是 In 原子，绿色是 Ti/Zr 原子，红色是 V 原子，褐色是 Os 原子

图2 OsTiVIn 和 OsZrVIn 在顺磁和铁磁状态下的 E-V 曲线

图3 OsTiVIn 和 OsZrVIn 在 0 GPa 压力下的分波态密度

该成果的第一作者为兰州交通大学2020级硕士研究生石净洁同学，指导老师为宋婷副教授和孙小伟教授，该成果被Journal of Magnetism and Magnetic Materials杂志接收发表。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2022.170316

Jing-Jie Shi, Ting Song*, Peng-Tang Qi, Xiao-Yun Wang, Zi-Jiang Liu, Xiao-Wei Sun*. Structural stabilities and half-metallicity properties of the OsTiVIn and OsZrVIn quaternary Heusler alloys under high pressure, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 566 (2023) 170316.